Если устраивает qtшная лицензия, то отличный выбор, у Qt шикарная документация и удобный API.

GTK он везде почти есть из коробки.

Python часто называют "лучшим вторым языком для большинства задач". Написание графических приложений -- не исключение. Особенно, если нет задачи защитить исходный код приложения от изучения посторонними. Библиотек для создания графических приложений много. Из того, что более-менее на слуху: GTK+ 3 Python GTK+ 3 (зависит от PyGObject) -- рекомендую. Во-первых, тулкит Gtk проще в освоении, чем монструозный Qt. Во-вторых, есть приличная по объёму официальная документация для Python (хотя и не полная). Приложений с большим количеством окон и виджетов пока не писал. Qt5 PyQt5 -- несколько лет назад пробовал PyQt4 и PyQt5. Для написания чего-то сложнее "Hello world!" надо курить много документации к оригинальному Qt, а изложено там всё в контексте языка C++. Например, пару дней пытался разобраться как обойтись без Qt-шных классов для работы с СУБД (чтобы не извращаться с голым SQL) и подружить Qt-шные виджеты для таблиц с SQLAlchemy -- в итоге понял, что Qt не для меня. PySide2 -- не пробовал. Лучше PyQt5 по части лицензий (есть под LGPL, что позволяет бесплатное использование и в проприентарных проектах) и, если не ошибаюсь, PySide2 лучше дружит с питоновскими типами. В остальном, тот же Qt5. wxWidgets wxPython -- не пробовал. Говорят проще PySide2 / PyQt5. Однако, тулкит не дотягивает по популярности до GTK+ 3, так что вероятно и инфы по нему меньше. Как я понял, стабильной версии под Python3 до сих пор нет, находится в разработке под названием Phoenix. Tk Tkinter -- пробовал. Собственно исходный тулкит Tk кажется морально устаревшим. Добиться более-менее приличного оформления приложений затруднительно. Для реализации сложных вещей надо писать заметно больше кода, чем в вышеупомянутых тулкитах. Kivy -- фреймворк больше ориентирован на разработку мобильных приложений под Android и iOS, но можно писать приложения и под Linux системы. Так же, в некоторых случаях, есть смысл смотреть в сторону веб-фреймворков (Django, Flask и др.). Веб-приложение может и локально запускаться на конкретной машине, взаимодействуя с операционной системой и другими веб-приложениями в сети организации.